能源周报：Nat. Energy、JACS、Angew、AM等大合集！

研之成理 2022-05-13

The following article is from 文献精选 Author 能源小分队

温馨提示：本推文包含15篇文献，预计阅读时间约15min，大家挑感兴趣的关注。p.s.文末会附有过去三周周报链接。

1. Adv. Funct. Mater.：通过转换-嵌入型混合正极结构实现的大容量全固态锂硫电池

随着对电化学能量存储的需求不断增长，替代传统锂离子电池的电化学技术变得越来越有吸引力。在这里，报道了一种插层-转换型混合正极，该正极结合了插层式VS₂和转换型硫单质，以构建高性能固态锂-硫电池。层状VS₂纳米材料具有锂离子传输通道，金属电导率和有效容量贡献的特性，所有这些都为固态S / Li₂S氧化还原对提供了释放其高质量比容量的理想平台。S / VS₂/ Li₃PS₄混合正极复合材料是通过简便，低成本和低能耗的机械混合工艺制备的。S / VS₂/ Li₃PS₄| Li₃PS₄ | Li / In（或Li）全固态电池对硫的利用率约为85％，库仑效率接近100％。活性物质载量（S / VS₂）高达15.5 mg cm^-2，可实现高达7.8 mA h cm^-2的高面积容量。

原文链接：

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202004239

2. ACS Energy Lett.：超越锂离子电池有机正极性能的共价含氟喹唑啉网络

有机电极材料在储能方面具有广阔的应用前景，但是快速容量衰减和功率能量密度差等问题限制了它们的实际应用。在此，通过电离途径通过氟化芳族氨基腈前驱体的缩合反应来构建纳米多孔氟化共价喹唑啉网络（F-CQN）。对反应参数的精确控制提供了具有高表面积，永久孔隙率，高氮含量（23.49 wt％），扩展的π共轭结构，分层结构以及苯和三环喹唑啉双极性组合的F-CQN-1-600材料。这些独特性能之间的协同作用，使其具有高容量（在0.1 A g^–1时的电流密度下比容量为250 mA h g^–1），高倍率能力（在5.0 A g^–1时的电流密度下比容量为105 mA h g^–1）和令人印象深刻的循环稳定性（在2.0 A g^–1时的电流密度下2000次循环后容量保留率为95.8％，库仑效率高达99.95％），超过了大多数以前报道的有机正极同类产品。

原文链接：

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsenergylett.0c01750

3. Nat. Commun.：激光光子还原冲压技术，用于基于石墨烯的微型超级电容器的超快制造

微型超级电容器有望实现小型化的储能设备，并引起了广泛的研究兴趣。然而，它们的广泛使用受到效率低下的微加工技术及其低能量密度的限制。在此，可以通过单脉冲激光光子还原压模来制造柔性的，可设计的微型超级电容器。一秒钟内可以产生一千个空间形状的激光脉冲，并且在十分钟之内就可以产生30,000多个微型超级电容器。微型超级电容器和狭窄的间隙分别为数十微米和500纳米大小。凭借激光诱导石墨烯基电极的独特三维结构，单个微型超级电容器具有超高能量密度（0.23 Wh cm^-3），超小时间常数（0.01 ms），出色的比电容（ 128 mF cm^-2和426.7 F cm^-3）和长循环稳定性。独特的技术对于广泛的应用是理想的，其克服了目前的高通量制造和微型超级电容器低能量密度的局限性。

原文链接：

https://www.nature.com/articles/s41467-020-19985-2

4. Angew. Chem. Int. Ed.: Zn−Cu−In−S−Se五种“绿色”合金量子点敏化太阳能电池，认证效率为14.4%

量子点(QDs)的光电子性质对量子点敏化太阳能电池(QDSCs)的性能有重要影响。目前，I-III-VI组量子点已成为高性能QD SC中主流的光收集材料。但是，要在QD SC中同时实现令人满意的采光，电荷提取和电荷收集效率仍然是一个巨大的挑战。本文中，研究者们通过阳离子/阴离子共合金化策略设计并制备了Zn_0.4Cu_0.7In_1.0S_xSe_2-_x（ZCISSe）五元合金化量子点。目标量子点的关键光电特性，包括带隙，导带能级和缺陷陷阱态的密度可以方便地调节。实验结果表明，与单阴离子或阳离子四元合金量子点相比，ZCISSe五元合金量子点可以在光捕获、光电子提取和电荷收集效率之间实现理想的平衡。因此，五元合金QDs将QDSCs的认证效率提高到14.4%，这是液体结QD太阳能电池的新效率记录。

原文链接：

https://doi.org/10.1002/anie.202014723

5. Adv. Mater.：聚(N,N‐双‐4‐丁基苯基‐N,N‐双苯基)联苯胺界面钝化策略提高了普通结构钙钛矿太阳能电池的效率和运行稳定性

钙钛矿太阳能电池（PSC）不能在长时间内保持最大效率的原因是由于集光材料在诸如湿度，热量和光照等环境因素下的劣化。系统地阐明和消除此类降解途径对于该技术的商业化应用至关重要。在这里，研究者们通过用聚处理的各种钙钛矿表面存在于钙钛矿和空穴传输层的界面一个简单的方法被引入到降低的水平缺陷状态（Ñ，Ñ ' -双-4-丁基苯基 Ñ,Ñ'-bisphenyl联苯胺（poly-TPD）分子。该策略可显着抑制后续设备中的缺陷介导的非辐射复合，并通过钝化钙钛矿表面和晶界来防止降解剂渗入内层。抑制了非辐射重组，改善了界面空穴的提取，可使PSC的稳定效率超过21％，而磁滞则可忽略不计（对于控制装置约为19.1％）。此外，超疏水的poly-TPD钝化剂可显着缓解水分渗透，在80％的高相对湿度下储存300小时后，其初始效率保持约91％。同样，在运行条件下（在60°C的连续照明下，最大功率点跟踪），钝化器件在800 h后仍保持其初始效率的94％。除界面钝化功能外，本研究还评估并讨论了无掺杂剂的poly-TPD的空穴选择性作用。

原文链接：

https://doi.org/10.1002/adma.202006087

6. Nat. Commun.：探索卤化物钙钛矿太阳能电池的离子缺陷景观

金属卤化物钙钛矿中的点缺陷在决定其性能和光电性能方面起着至关重要的作用。但是，许多悬而未决的问题仍未得到解答。在这项工作中，研究者们应用阻抗光谱和深层瞬态光谱来表征甲胺碘化铅（MAPbI₃的离子缺陷态势）钙钛矿中，其中通过部分改变前体化学计量来有目的地引入缺陷。我们的结果强调了缺陷对电子环境的深远影响，例如其对设备内置电位的影响，以及对开路电压的影响。当阳离子和阴离子都被认为是可移动的时，即使低离子密度也会对电子环境产生影响。此外，我们发现所有测得的离子缺陷均符合Meyer–Neldel规则，并且具有与潜在离子跳跃过程相关的特征能量。这些发现支持卤化物钙钛矿化合物中缺陷的一般分类。

原文链接：

https://doi.org/10.1038/s41467-020-19769-8

7. Adv. Energ. Mater.：非富勒烯受体上的不对称烷氧基和烷基取代，可实现高性能有机太阳能电池

研究者们将不对称的烷基和烷氧基取代策略应用于最新的Y系列非富勒烯受（NFA），并在有机太阳能电池（OSC）器件中实现了出色的性能。由于烷氧基可对NFA的材料性能产生重大影响，因此以对称方式对Y6分子施加烷氧基取代。尽管显示出改善的开路电压（V oc），但所得分子（命名为Y6-2O）由于低溶解度和过分的聚集特性（由于烷氧基的构象锁定效应而导致的变化）而产生极差的性能。相反，Y6上的不对称烷基和烷氧基取代会产生一个名为Y6-1O的分子，该分子可以保持V oc 改善的积极作用并获得相当好的溶解度。产生的分子Y6-10-1可以实现高效的非富勒烯OSC，效率为17.6％，并且不对称侧链策略有可能应用于其他NFA材料系统，以进一步改善其性能。

原文链接：

https://doi.org/10.1002/aenm.202003141

8. Adv. Funct. Mater.封面：硅太阳能电池:用于p‐型晶体硅太阳能电池的稳定MoO_X基异质接点，可实现20%的效率

基于空穴选择性MoO_X接触的晶体硅异质结太阳能电池在良好的钝化和载流子选择性方面具有明显的优势，但面临长期稳定性的挑战。为了提高全面积MoO_X/金属接触的太阳能电池的性能和稳定性，研究者们在硅表面通过UV/O₃处理形成SiO_X隧穿层，并溅射一氧化铟锡(ITO)膜作为高工作功能电极。在ITO溅射前，通过引入超薄的V₂O_X覆盖层，有效地防止了MoO_X膜的空气曝露和溅射轰击损伤。SiO_X、V₂O_X和ITO的插入使MoO_X的做功功能保持在较高水平，提高了空穴选择性和接触的稳定性。该p-Si/SiO_X/MoO_X/V₂O_X/ITO/Ag太阳能电池显示了20.0%的效率和提高的稳定性，这是迄今为止p-型硅上MoO_X异质触点的最高值。

原文链接：

https://doi.org/10.1002/adfm.202070325

9. Adv. Funct. Mater.：高效红外太阳能电池，采用量子点固体，具有强大的点间耦合和高效钝化

硫族化物铅量子点（QD）红外（IR）太阳能电池是一种有前途的设备，可通过收集普通设备无法利用的低能量IR光子来突破单结太阳能电池的理论效率极限。然而，由于QD固体的表面钝化和电子耦合之间的矛盾，导致开路电压(VOC)和短路电流密度(JSC)之间的制约关系，限制了QD红外光伏器件的性能。在这里，研究者们开发了一种策略，通过在原位卤化物钝化的基础上，在PbSe QDs（PbSe / PbS QDs）上外延涂覆薄的PbS壳来解除这种限制。来自PbSe核的强电子耦合导致载流子大量散布，从而保证了有效的载流子传输。受益于PbS壳的保护和原位卤化物的钝化，配体交换后最终实现了对QDs的出色捕集态控制。通过对PbS外壳厚度的精细控制，在1100 nm滤光的太阳能照明下，可同时实现红外J_SC 为6.38 mA cm^-2，V_OC为0.347 V，提供了一种新的途径来解除V_OC和J_SC之间的壁垒，这种壁垒受到光活性层具有给定带隙的限制。

原文链接：

https://doi.org/10.1002/adfm.202006864

10. Adv. Funct. Mater.: 非富勒烯有机太阳能电池中的电荷光产生:过量能量和静电相互作用的影响

在有机太阳能电池中，光生单重态激子形成电荷转移（CT）配合物，随后将其分裂成自由电荷载体。在这里，研究者们考虑了多余的能量和分子四极矩对电荷分离过程的贡献，研究了由聚合物供体PTB7-Th和两个非富勒烯受体ITIC和h-ITIC组成的两个独立的本体异质结系统中的电荷光生。这些供体-受体系统中的CT状态解离通过瞬态吸收实验获得的电荷密度衰减动力学来监控。通过时间延迟收集场（TDCF）和敏感的稳态光电流测量，研究了在不同激发能量下电荷载流子产生的电场依赖性。在光隙以下激发时，自由电荷载流子的产生随光子能量的增加而对场的依赖性降低，这对通过能量最低的CT状态进行电荷光生的观点提出了挑战。供体-受体界面上电子-空穴对之间的平均距离由对TDCF数据的经验拟合确定。在具有更大分子四极矩的系统PTB7-Th：ITIC中，CT状态的离域较大，表明供体-受体界面上的静电势对CT络合物的解离作用很大。

原文链接：

https://doi.org/10.1002/adfm.202007479

11. Nat. Energy：非均相烯醇化氧化还原化学和弱配位电解质实现的大功率镁电池

长期以来，镁电池一直是锂离子电池潜在的低成本、高能量和安全的替代品。然而，Mg²⁺与电解质溶液和阴极材料有很强的相互作用，导致离子解离和扩散缓慢，从而导致输出功率低。在这里，本文报告了一个涉及羰基还原的多相烯醇化化学（C=O↔C–O⁻），可绕过解离和扩散困难，实现快速可逆的氧化还原过程。这种动态有利的阴极与定制的弱配位硼团簇电解质相结合，允许在20mAcm⁻²的电流密度下镁无枝晶电镀/剥离。这一组合提供了一个镁电池，其比功率高达30.4 kW kg^-1，比最先进的镁电池高出近两个数量级。本文阐述的阴极和电解液化学促进了镁电池的发展，并将促进这种低成本、安全的电池技术的采用。

原文链接：

https://doi.org/10.1038/s41560-020-00734-0

12. J. Am. Chem. Soc.：准固态锂电池LiNi_0.5Co_0.2Mn_0.3O₂表面阴极界面层的动态演化

深入了解阴极材料的表面机制，如结构演变和充放电时的化学和机械稳定性，是设计未来先进固态锂电池（SSLBs）的关键。本文通过原位原子力显微镜监测，研究了工作SSLB中LiNi_0.5Co_0.2Mn_0.3O₂阴极粒子表面的动态演化过程。通过对Derjaguin-Muller-toprov模量的原位扫描，实时成像了具有无机-有机杂化结构的阴极界面层的动态形成过程及其力学性能的演变。此外，在循环的不同阶段，对阴极界面层的不同组分，如LiF，Li₂CO₃，以及特定的有机物进行了详细的鉴定，这与电池的阻抗积累有直接的关系。此外，过渡金属的迁移和新相的形成会进一步加剧SSLB的降解。相对稳定的阴极界面相是提高SSLBs性能的关键。本文的研究结果对阴极界面层的表面形貌、化学成分和力学性能的动态演变提供了深入的见解，这对SSLBs的性能优化至关重要。

原文链接：

https://doi.org/10.1021/jacs.0c09602

13. Angew. Chem. Int. Ed.：近中性pH下长寿命的氨基酸功能化吩嗪流动电池

水性有机氧化还原液流电池是一种很有前途的大规模储能电化学技术。在这里，本文报告了一种仿生的，超稳定的AORFB利用氨基酸官能化吩嗪（AFP）。研究了一系列不同取代位置的商品氨基酸。与2,7-和1,8-取代的AFPs相比，1,6-氨基酸取代的吩嗪在循环过程中表现出更高的稳定性。机理研究表明，还原的2,7-和1,8-AFPs倾向于互变异构并失去其可逆的氧化还原活性，而1,6-AFPs在氧化态和还原态都具有超高的稳定性。通过将3,3'-（吩嗪-1,6-二基双（氮杂二酰））二丙酸（1,6-DPAP）与亚铁氰化物在pH值为8、电子浓度为1.0 M的条件下配对，这种流动电池的OCV为1.15 V，容量衰减率极低，每年为0.5%。这些结果表明氧化还原活性有机物的分子工程对于稳健的氧化还原流电池的重要性。

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https://doi.org/10.1002/anie.202014610

14. Adv. Mater.：高能锂离子电池用全浓度梯度定制富锂层状氧化物

富锂层状氧化物（LLOs）是下一代锂离子电池（LIBs）的理想正极材料，但循环过程中严重的电压衰减和能量衰减阻碍了其实际应用。在此，本文设计了一系列全浓度梯度定制的烧结球LLO，从颗粒中心到表面，Mn和Co线性降低，Ni和Co线性增加。梯度定制LLO显著降低了电压衰减，提高了速率性能，改善了循环稳定性和热稳定性。在不进行任何材料改性或电解液优化的情况下，具有中等斜率的梯度定制LLO显示出最佳的电化学性能，在200 mA g⁻¹下，200次循环内的平均电压衰减非常低，平均电压衰减为0.8 mV，容量保持率为88.4%。这些出色的发现是由于尖晶石结构抑制、电化学应力优化和Jahn-Teller效应抑制。进一步的研究表明，当电池充电至4.4V时，梯度定制的LLO可使电池的热释放率降低约41%。本研究为抑制LLO的电压衰减提供了一种有效的方法，并提出了一种整体结构设计策略来制备适合不同充电电池的电极材料。

原文链接：

https://doi.org/10.1002/adma.202001358

15. Adv. Funct. Mater.：自模板分层多孔碳纳米棒嵌入Fe‐N₄原子活性中心作为锌-空气电池中的高效氧还原电催化剂

FeNCe材料作为氧还原反应（ORR）铂基电催化剂的最有前途的替代品，正受到人们的广泛研究。合理的形貌和多孔结构的设计可以促进活性中心的可及性和反应物/产物的运输，加速反应动力学。在此，通过热解Fe‐MIL‐88B衍生的1D Fe₂O₃纳米棒表面原位聚合的吡咯，制备了具有层级微/介孔结构的一维多孔铁/氮掺杂碳纳米棒（Fe/N‐CNR）。Fe₂O₃纳米棒不仅部分溶解生成Fe³⁺引发聚合，而且在聚合过程中作为模板形成一维结构。此外，吡咯涂层的Fe₂O₃纳米棒结构可防止多孔结构坍塌，并防止铁在碳化过程中聚集形成Fe-N4原子部分。所获得的Fe/N-CNR显示出优异的ORR活性（E1/2=0.90 V）和令人满意的长期耐久性，超过Pt/C。此外，锌空气电池展示了前所未有的Fe/N-CNRs催化性能，包括优越的最大功率密度（181.8 mW cm⁻²），比容量（998.67 W h kg⁻¹）和100 h以上的长期耐久性。突出的性能来源于独特的一维结构、分层孔隙系统、高比表面积和均匀分散的单原子Fe‐N₄部分。

原文链接：

https://doi.org/10.1002/adfm.202008085

2020.11.24-能源周报：JACS、AEM、AFM、Joule等大合集！

2020.12.1-能源周报：Nat. Nanotechnol.、JACS、Angew、AM、Joule等大合集！

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